Vald paikneb Viljandimaa loode- ja põhjaosas ning hõlmab 746,61 km2, mis on 21% Viljandimaast. Suure-Jaani vald on territooriumi suuruse poolest Eestis teisel kohal. Vallas paikneb osaliselt Soomaa Rahvuspark.
Vallas on üks vallasisene linn - Suure-Jaani, üks alevik - Olustvere ja 46 küla - Arjadi, Epra, Jälevere, Kabila, Karjasoo, Kerita, Kibaru, Kootsi, Kõidama, Lahmuse, Lõhavere, Munsi, Navesti, Nuutre, Põhjaka, Päraküla, Reegoldi, Rääka, Sürgavere, Taevere, Tällevere, Vihi, Võhmassaare, Võlli, Ängi, Aimla, Jaska, Kuhjavere, Kuiavere, Kurnuvere, Kärevere, Mudiste, Mäeküla, Riiassaare, Tääksi, Võivaku, Ülde, Vastemõisa, Metsküla, Kobruvere, Kildu, Ivaski, Ilbaku, Lemmakõnnu, Paelama ja Sandra.
Kõige rohkem inimesi elab Suure-Jaani linnas - umbes 1250, kõige vähem - alla kümne - aga Karjasoo külas. Territooriumilt on suurim Sandra küla - ~173km2. See on ühtlasi Eesti suurim küla, mille territoorium jätab selja taha rohkem kui poolsada valda ja isegi Tallinna linna. Elanikke on külas aga vaid paar tosinat - suure osa hõlmab Valgeraba.
Vallas elab pisut alla 6000 inimese ehk umbes 11% Viljandimaa elanikest.
